梁叔全团队研制的新型Zn@ZnO-3D负极材料结构及其理论计算结果

 

       近日，中南大学材料科学与工程学院梁叔全团队在 Energy & Environmental Science、Advanced Functional Materials 等国际材料与能源领域权威期刊陆续发表储能材料创新研究成果。研究成果解决了该领域部分共性科学难题，有望推动广受关注的低成本储能领域进一步发展。

 

       在锌金属负极材料研究方面，团队通过一步液相沉淀法得到一种三维网状结构ZnO功能修饰的Zn@ZnO-3D负极，实现了材料结构调控和界面修饰相优化结合。结合动力学和热力学分析、第一性原理计算，表明该负极具有更快的离子沉积/迁移动力学速率，其中O元素可以优先吸附并容易结合Zn2+，减少水和锌离子的结合，抑制H2的逸出，从而实现了99.55%锌利用率和长达1000次的高可逆沉积/剥离次数。基于此负极，MnO2全电池在电流密度0.5 A g-1下循环500次后容量基本维持100％。该研究成果近日在 Energy & Environmental Science 在线发表。团队还设计了一种电子绝缘离子导通的高岭土涂层稳定了锌负极，避免了电极与电解液的直接接触，减少了活性水参与的自腐蚀以及电化学腐蚀等副反应发生。成果近日在自然指数期刊 Advanced Functional Materials 在线发表。

 

       在锌离子电解液研究方面，团队研发了一种三维多层凝胶电解质（Alginate-Zn），该电解质创新性地利用羧酸根（-COO-）基团对锌离子的限域作用，有效抑制了负极枝晶和副产物的产生，实现均匀可逆的锌沉积/剥离，可显著提高Zn/MnO2电池的搁置性能，该研究成果近日在国际著名能源期刊 Energy Storage Materials 在线发表。团队还发现目前可充电锌锰电池的锰基正极材料仅能在含水量足够的电解液（如水系电解液）中表现出良好的电化学活性。通过理论计算和实验结果探明了材料的活化新机制与Zn2+离子的脱溶剂化新行为。通过优化调控新机制，团队研制的锌锰电池电化学性能得到大幅提升，其在0.1A g-1的电流密度下可获得超过300mAh g-1的比容量，长循环寿命超过2000次。这一发现将为锌锰电池电解液的探索和优化提供重要参考，研究成果在自然指数期刊 Advanced Functional Materials 在线发表。

 

       锌离子电池在低成本储能领域具有诸多优点，潜力巨大，但在电解液方面仍存在许多关键难题有待解决。梁叔全团队将这些难题进行系统核验，并结合团队系列研究成果提出了具有前瞻性的展望和建议，近日在 Energy & Environmental Science 在线发表。团队还重点对电解液添加剂的国内外工作进行了总体提炼，该研究成果近日在国际知名期刊 Energy Storage Materials 在线发表。基于团队在该领域的一系列创新性贡献，中国自然科学综合性权威学术期刊《科学通报》邀请团队撰写相关综述。

 

       在钠离子电池正极材料的开发方面，团队研发了一种Na3.5Mn0.5V1.5(PO4)3/C新正极材料。阐明了电化学过程中的晶体结构畸变、离子迁移率以及其性能的影响。新材料性能优异，应用可期，近日在中国领军期刊 Nano Research 在线发表。团队还研发了一种碳量子点修饰的Na3V2(PO4)2F3正极材料，通过碳量子点对材料形核生长的诱导作用，设计了材料的分级结构，显著提高了该正极材料在钠离子电池中的动力学性能。研究成果近日在 Journal of Materials Chemistry A 在线发表。

图为不同Mn离子嵌入对NASCION结构电化学性能影响示意图

 

       据悉，该团队获得国家自然科学基金重点项目（51932011）与面上项目（51872334，51972346，52072411）等项目支持，在低成本储能领域取得了多项重要研究成果，相关学术论文连续发表在Energy Environ. Sci.、Adv. Funct. Mater.、Energy Storage Mater.、J. Mater. Chem. A,、Sci.Bull.、Nano Res.、J. Energy Chem.、Chem. Commun.、Inorg. Chem.等高影响国际权威期刊，其中2篇为高被引论文，2篇为热点论文。